2010年6月，I与2AM成员任瑟雍共同为MBC综艺节目《我们结婚了》演唱主题曲《唠叨》，凭借该曲在SBS《人气歌谣》中获得出道后首个一位。
同月，ebk向德克萨斯州州立法院提出诉讼，起诉shline侵害了ebk的智慧财产权，并控告shline和中国政府有深刻关系，声称shline正在为中国情报部门服务，收集民主国家的用户隐私信息，危害美国国家安全，会对民主社会造成无法预估的冲击。
2010年8月，shline北美分部宣布公司重组，变更公司名为Titter，主要负责北美业务。其中，shline持股20%，韩秀持股20%，ggle持股20%，le持股20%，华尔街各大基金会分持20%；shlineCEO姜珠妍宣布不会担任TitterCEO，Titter的日常运营将完全由美国本土团队负责。
2010年10月，少女时代凭借专辑《Oh!》获第25届“韩国金唱片大赏－唱片大赏”，成为韩国史上第一个囊括唱片大赏和音源大赏的歌手，也是史上第一个获得唱片大赏的女歌手。
同月，少女时代官方网站公开第三张迷你专辑《Ht》的概念照。《Ht》在10月27日发售，发售当日取得15万销量。
同月，shline发布了一款免费提供在线图片及视频分享的社区应用软件Instgr。它可以让用户用智能手机拍下照片后再将不同的滤镜效果添加到照片上，然后分享到ebk、Titter、Tblr及Shline等社交网络服务，或是Instgr的服务器上。
同月，shline正式发布IOS版本kktlk，并添加用户在线语音通话功能。
2010年12月，I第三张迷你专辑《Rel》正式发行。专辑主打歌《好日子》产生轰动，日韩歌迷争相模仿，歌曲中的“三段高音”为人津津乐道。I凭此曲分别于SBS《人气歌谣》及KBS《音乐银行》夺得出道后首个三连冠，并于的音乐节目《M!Cntdn》中首得一位。
同月，美国国会通过美国民众互联网隐私信息安全保护法，自此，互联网安全首次上升到国家安全的高度。此法案赋予美国联邦政府权利，可以动用行政力量，保护美国人民隐私信息的安全。
同月，美国商务部签署行政命令，要求shline必须把所有的服务器放到美国，且美国政府有权力监督shline，明确美国联邦政府对于存有美国民众信息的服务器拥有管辖权。
这一举措遭到了民主党党内的大量批评，认为此举伤害了美国的普世价值和立国精神，并且和民主党的政治纲领严重不符，但在国务卿和共和党的强力推动下，白宫还是签署了这一份行政命令。
这一消息在韩国境内引发了轩然大波，韩国政府对此事表达了关切。
2011年1月，少女时代获第20届首尔歌谣大赏“大赏”，成为韩国史上第一个连续两届获得大赏的女歌手。
同月，I以主演之一的身份首次出演KBS2的电视剧《梦想高飞》，正式向演技领域进军，并因该剧受到观众喜爱。
同月，shline宣布社交平台全球注册用户数目超过7亿人。
同月，shline同意在美国成立shline信息管理服务中心，负责除中国外的全球信息托管服务。
2011年3月，I成为SBS音乐节目《人气歌谣》的主持之一。
同月，shline设置韩国，美国，中国三大技术研发中心。
同月，ebk撤诉。
2011年4月，在天使价值音乐节的表演过程中，一名男性观众擅自闯到舞台上，拉着金泰妍的手用力的想把她拉离舞台，成员尝试阻止该名男性观众，但是未能成功。稍后，那位男性观众随即被舞台上的主持人吴帧泰及现场安全人员压制并且逮捕。
S.M娱乐在稍后发表公开声明，指出当时在舞台的每一个人都误以为那位男性观众是现场的工作人员，少女时代的每位成员在这场骚动中都安然无恙没有受伤，公司也要求她们暂时停止公开活动，要她们休息并放松来安抚情绪。
负责这场音乐节的售票单位“社会电子商业务Cpng”也发表道歉声明，Cpng说明仅仅作出道歉是不够的，会对这起事件负起全部责任，在这场音乐节里所有买票进场的观众都可以持票根获得全额退款。
2011年10月，少女时代正式发行第三张正规专辑《TheBys》。《TheBys》在GnChrt网站的每周专辑榜中获得第一名。
同月，少女时代为参加纽约的SMTOWN演唱会以及歌迷见面会而赴美国。
同月，shline进行首次公开募股；高盛，北方信托，红杉资本共同担保。
2011年11月，I的第二张正规专辑《LstFntsy》刚发行便横扫韩国各大音乐榜单，专辑的全部13首歌曲迅速占据了各大音乐网站榜单的1至13位。
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